ארגון שהוקם על ידי אב"א אחימאיר, אורי צבי גרינברג ויהושוע ייבין בשנת 1931. שם התנועה נבחר בהשראת כינויים של קנאי ירושלים בתקופת הבית השני. ברית הבריונים תבעה פעילות אקטיבית נגד השלטון הבריטי וחלקה על מדיניותו המתונה של הממסד הציוני, ובראשו תנועת העבודה.

ראשי ברית הבריונים פרשו מתנועת העבודה במרוצת שנות העשרים והצטרפו לתנועה הרוויזיוניסטית. בביטאונם 'חזית העם' תקפו מנהיגי התנועה את דוד בן-גוריון, חיים ארלוזורוב ואת אנשי אגודת 'ברית שלום'. ראשי מפא"י ראו בברית הבריונים ארגון פשיסטי והאשימו אותו בהסתה שקדמה לרצח ארלוזורוב. שניים מאנשי הארגון הואשמו ברצח ארלוזורוב אך זוכו. בשנת 1933 אסרו הבריטים על המשך קיומו של הארגון.



 'ברית הבריונים' נוסדה בשנת 1930 על ידי אב"א אחימאיר ובתמיכתם של אורי צבי גרינברג ויהושע השל ייבין. השלושה  השתייכו בשנות ה-20 לתנועת העבודה, אך פרשו ממנה בשלהי שנות ה-20, בעקבות אכזבתם מעמדותיה המתונות. הם הצטרפו לתנועה הרוויזיוניסטית ופרסמו בעיתונה 'דואר היום' מאמרים בגנות הסוציאליזם ותנועת העבודה הארצישראלית. בעקבות פרעות תרפ"ט שהוכיחו, לדעתם, את חוסר יכולתו של השלטון לדאוג לבטחונו של הישוב היהודי הקים אחימאיר את 'ברית הבריונים'. שמה של הקבוצה נבחר בהשראת כינויים של קנאי ירושלים בתקופת הבית השני. ברית הבריונים התנגדה למדיניות המתונה של הממסד הציוני, ובראשו תנועת העבודה, וקראה להפסקתו את שיתוף הפעולה של המוסדות הציוניים עם הממשל הבריטי ולמיגור בכח של השלטון הבריטי בארץ.

רעיונותיהם של 'ברית הבריונים' הופצו באמצעות ביטאון בשם 'חזית העם', שנערך על ידי ייבין ואחימאיר, וכן בעלון בשם 'הבריון'. ראשי הקבוצה תקפו בחריפות את  תנועת העבודה וראשיה וכן את אנשי 'ברית שלום'. קבוצות העיקריות של 'ברית הבריונים' פעלו בתל אביב, בירושלים ובקרב פלוגות העבודה הבית"ריות, ובייחוד בראש פינה.

עם התבססות התנועה והתחזקותה, החלו חבריה לפעול באופן אקטיבי להגשמת רעיונותיהם. הם ארגנו הפגנות כנגד פקידים וחברי ממשל בריטים, בהן קראו לסילוקה של בריטניה מארץ ישראל. בעקבות האיסור שהטילו הבריטים על יהודים לתקוע בשופר ליד הכותל המערבי בתשעה באב, קיימו אנשי התנועה טקס שנתי קבוע, שבו תקע אחד מחבריהם בשופר. 'הבריונים' פעלו אף נגד מפקד האוכלוסין שערכו הבריטים בקרב היישוב היהודי. חברי התנועה שמרו במספר מקומות בארץ על רכוש יהודי (בעיקר חקלאי) שהיה נתון להתנכלות וגניבה מצד ערביי הסביבה, וכן הגנו על יהודים שחיו באזורי ספר או במקומות מבודדים. אנשי 'ברית הבריונים הפריעו לדוברי 'ברית שלום' בהרצאות ובכנסים ושיתפו פעולה עם הרוויזיונסטים בפעילות נגד תנועת העבודה בארץ ישראל.

ז'בוטינסקי התייחס בהערכה לאנשי ברית הבריונים בשל דבקותם בדיעותיהם, אולם הסתייג מדעותיהם הקיצוניות המנוגדות לעמדתה הרשמית של התנועה הרוויזיוניסטית. בעקבות עליית הנאצים לשלטון בגרמניה ב-1933 קרא ז'בוטינסקי לחרם על מוצרים גרמניים. חברי ברית הבריונים פשטו על בתי קולנוע במטרה למנוע את הקרנתם של סרטים גרמניים וכן גם הסירו את דגלי צלב הקרס מבנייני הקונסוליה של גרמניה ביפו ובירושלים. חיים ארלוזורוב פעילותם זכתה להצלחה חלקית וסרטים גרמניים לא הוקרנו עוד בארץ, אולם במקרים רבים אחרים הם נעצרו בידי השלטונות, אם כי לזמן קצר וללא הגשת כתב אישום. בשנת 1933 ביקר אחימאיר בחריפות את 'הסכם ההעברה' שנחתם עם גרמניה ותקף בחריפות את חיים ארלוזורוב, ראש המחלקה המדינית של הסוכנות אשר ניהל את המשא ומתן עם הנאצים.

בעקבות רצח חיים ארלוזרוב בתל אביב ב-16 ביוני  1933, נעצרו שניים ממקורבי ברית הבריונים, אברהם סטבסקי וצבי רוזנבלט, והואשמו ברצח ואילו אב"א אחימאיר הואשם בהסתה לרצח. במשך השנה בה התנהל משפטו, שהה אחימאיר במאסר. למרות ששלושת הנאשמים  זוכו של דבר מההאשמות, נותר אחימאיר במאסר. הוא הועמד לדין כמארגן של 'ברית הבריונים', אשר הוכרזה בינתיים כארגון בלתי חוקי, ונידון לשנה וחצי מאסר בפועל. לאחר שחרורו באוגוסט 1935 נמנע אחימאיר מפעילות פוליטית ופעילותה של ברית הבריונים לא התחדשה.